Библиотека была создана в 1951 году в связи с организацией в 1950 году Института высшей нервной деятельности Академии наук СССР (в 1960 году он получил название Института высшей нервной деятельности и нейрофизиологии АН СССР).
В основу библиотеки легли фонды Ленинградского института мозга им. В.М. Бехтерева, Физиологического института им. И.П. Павлова, Военно-медицинской Академии.
Создателем и первой заведующей библиотекой была А.П. Петровская. С 1960 по 1976 год библиотекой руководила З.И. Плясова, большой вклад в становление библиотеки, создание каталогов, библиографических картотек и издание тематических указателей внесли С.Б. Аронова и О.Н. Григорьева. С 1976 года и по настоящее время во главе библиотеки – Светлана Григорьевна Збар.
Фонд библиотеки насчитывает 61500 экземпляров книг и периодики, иностранные издания составляют больше половины фонда (более 31 000 единиц). В составе фонда литература по высшей нервной деятельности человека и животных, физиологии центральной нервной системы, патологии нервной системы и высшей нервной деятельности, психологии и психофизиологии, прикладной физиологии, фармакологии, теоретической биологии и медицине, а также энциклопедии, словари и справочники по многим разделам знания. В библиотеке выделен фонд редких изданий 19 и начала 20 века, насчитывающий более 1000 монографий и 700 экземпляров периодики. В этот фонд входят прижизненные издания классиков биологии, физиологии, психологии, труды В.М. Бехтерева, Н.Е. Введенского, И.М. Сеченова, А.А. Ухтомского, диссертации, защищенные при жизни И.П. Павлова.
Фонд диссертаций, защищенных на Ученом совете института, составляет около 600 единиц. Выделены в отдельную часть фонда авторефераты диссертаций по тематике института.
Система каталогов и картотек: алфавитный каталог книг на русском и иностранных языках, систематический каталог книг, топографический каталог, каталог отечественной и иностранной периодики, картотеки авторефератов, диссертаций, редких изданий. Картотека трудов научных сотрудников института (книги, статьи на русском и иностранных языках с 1951 года), с 2001 года ведется и в электронном виде.
На еженедельных выставках новых поступлений, которые размещаются на стенде в компьютерном классе, представлены текущие выпуски журналов, книжные новинки, а также диссертации, защита которых планируется в Институте в ближайшее время. Организуются тематические выставки и к юбилейным датам. Сотрудники библиотеки осуществляют информационно-библиографический поиск по базам данных в интернете. Научные сотрудники института имеют возможность получить доступ к полнотекстовым отечественным и иностранным публикациям в компьютерном зале библиотеки.